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Ver el documento (formato PDF)   Guevara, Alejandro Javier.  "Estabilidad y propiedades electrónicas de agregados de metales de transición"  (1998)
Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
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Resumen:
Durante los últimos años ha habido un gran interés en el estudio de pequeños agregados (clusters) metálicos. En particular, los clusters de metales de transición (MT) son muy atractivos por su magnetismo y reactividad química en conección con los procesos catalíticos. En esta tesis mostramos que es posible estudiar propiedades electrónicas de pequeños agregados de MT teniendo como punto de partida parámetros del estado sólido. Proponemos primero un porencial modelo semiempírico para simular propiedades de materiales y clusters de MT. La parte atractiva del potencial se obtiene a partir de un Hamiltoniano de uniones fuertes que tiene en cuenta la simetría de los orbitales d y conduce a una dependencia con la potencia 2/3 de la coordinación efectiva (o segundo momento de la densidad local de estados) en lugar de la dependencia usual de la raíz cuadrada. Para el uso de este modelo de potencial en materiales especificos, se deben ajustar cuatro parámetros con datos experimentales del volumen. Presentamos dos tipos de parametrización y calculamos propiedades del volumen, defectos, superficies, y de clusters, comparando con experimentos, cálculos ab initio, y la aproximación usual del segundo momento. En una segunda etapa mostramos que nuevamente el uso de parámetros del volumen con un buen tratamiento de las superficies da las herramientas necesarias para cálculos de estructura electrónica de clusters de MT, en el marco de un Hamiltoniano Hubbard parametrizado en la aproximación de Hartree-Fock irrestricta. El Hamiltoniano modelo tiene en cuenta el ”spillover” electrónico que se produce en la superficie del cluster. Hacemos los cálculos para clusters fcc y bcc de hasta 260 átomos haciendo uso de propiedades de simetría. Obtenemos momentos magnéticos (por átomo y capa) y potenciales de ionización para clusters de Ni, de Co y de Fe. También calculamos las propiedades magnéticas de clusters mixtos, específicamente clusters de Co recubiertos de Ag. Mostramos como el momento magnético total de estos sistemas presenta un amplio rango de posibles valores dependiendo de la distibución de los átomos de Ag en la superficie. Esto último podría tener importantes consecuencias en la magnetorresistencia de sistemas granulares. Comparamos con cálculos ab initio (FP-LAPW) periódicos hechos para algunas estructuras particulares.

Abstract:
During the last decade there has been great interest in the study of small metallic clusters. In particular, transition-metal (TM) clusters are very attractive because of their magnetic and chemical reactivity in connection with catalytic processes. In this thesis we show that it is possible to study the properties of small TM clusters by taking as starting point parameters from the bulk state. We propose first a semiempirical model potential to simulate properties of fcc TM materials and clusters. The attractive part of the potential is obtained from a tight-binding Hamiltonian that takes into account the symmetry of the d orbitals and leads to a 2/3 power dependence on the effective coordination (or second moment of the local density of states) instead of the usual square-root dependence. In order to use this potential for specific materials, four parameters are adjusted with bulk experimental data. We present two different parametrizations and calculate hulk. defect, surface, and cluster properties comparing with experiment, ab initio calculations. and the usual second-moment approximation. In a second step we show that. again. the use of bulk parameters with a good treatment of the surfaces gives the necessary tools for electronic structure calculations of TM clusters within a parametrized Hubbard Hamiltonian in the unrestricted Hartree-Fock approximation. The model Hamiltonian takes into account electron spillover on the cluster surface. We perform calculations for fcc and bcc clusters of up to 260 atoms making use of symmetry properties. We obtain magnetic moments per atom and shell. and ionization potentials for Ni, Co and Fe clusters. We also calculate the magnetic properties of mixed clusters, specifically, Co clusters covered by Ag atoms. We show that the total magnetic moment of these systems presents a wide range of possible values depending on the distribution of Ag atoms on the surface. This last finding could have important consequences for the Giant Magnetoresistance Effect of granular systems. We compare with 3D FP-LAPW calculations done for some particular structures.

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Registro:
Título : Estabilidad y propiedades electrónicas de agregados de metales de transición    
Autor : Guevara, Alejandro Javier
Director : Llois, Ana María
Director Asistente : Weissmann, Mariana
Año : 1998
Editor : Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
Filiación : Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Departamento de Física
Comisión Nacional de Energía Atómica (CNEA)
Grado obtenido : Doctor en Ciencias Físicas
Ubicación : Preservación - http://digital.bl.fcen.uba.ar/gsdl-282/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=tesis&d=Tesis_3054_Guevara
Idioma : Español
Area Temática : Física / Física del Estado Sólido
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