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Ver el documento (formato PDF)   Montanari, Claudia Carmen.  "Procesos de cambio de carga en colisiones de iones con átomos y con superficies"  (1999)
Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
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Resumen:
El objetivo de esta Tesis es profundizar en el estudio de los procesos fundamentales que tienen lugar en las colisiones atómicas en los cuales la carga del ion incidente se modifica debido a la interacción. Esto es los procesos de captura y pérdida electrónica. Se estudian las propiedades y la sensibilidad de diferentes métodos pertubativos y de onda distorsionada para describir estos procesos básicos, y se los aplica luego al estudio de estados de carga del proyectil en colisiones con superficies de materiales sólidos. El rango de velocidades con el que trabajamos es el de velocidades intermedias y altas. El desarrollo de la Tesis se puede dividir en dos partes principales. En la primer parte se estudian colisiones ion-átomo, en particular procesos de captura en los cuales un ion medianamente cargado interactúa con un blanco con un solo electrón activo. Se utilizan distintos métodos perturbativos como la aproximación de Brinkman-Kramers a primer y segundo orden, y métodos de onda distorsionada como las aproximaciones continuum distorted wave (CDW) y eikonal impulsiva (EI). En la segunda parte se desarrolla un modelo para procesos de pérdida electrónica y se aplican los conocimientos sobre las colisiones ionátomo a las colisiones ion-superficie. En particular nos ocupamos de las variaciones del estado de carga del proyectil al colisionar en forma rasante con la superficie. Por colisión rasante entendemos aquella en la cual los ángulos de incidencia considerados son suficientemente pequeños como para que el ion no penetre en el sólido antes de ser reflejado. En estas colisiones el tiempo de interacción entre el ion y la superficie es grande, lo cual permite un testeo muy sensible de las distintas aproximaciones teóricas a medida que la distancia ion-superficie se modifica. Con respecto al estudio de las colisiones simples ion-átomo, se analiza la posibilidad de mejorar distintos métodos de onda distorsionada, como la aproximación CDW, tomando en cuenta la mezcla Stark de estados excitados degenerados para procesos de captura. En particular se estudian las colisiones de distintos proyectiles sobre átomos hidrogenoides en las cuales el electrón pasa del estado fundamental al nivel n = 2. Desde el punto de vista físico los mecanismos considerados son sencillos, consisten en los procesos de dos pasos 1s → 2s → 2pₒ y 1s → 2pₒ → 2s. Esta mezcla de estados con igual número cuántico magnético se debe a la acción persistente de uno de los núcleos sobre el electrón ligado al otro. Utilizando un formalismo perturbativo para altas velocidades encontramos que el segundo orden en la aproximación CDW no tiene la forma rotacional de incorporación de la mezcla Stark que sí tiene la aproximación de Brinkman-Kramers. Es más. demostramos que esta corrección es despreciable en el rango de altas velocidades, y concluimos que las amplitudes de transición en la aproximación CDW ya contienen la mezcla Stark en ese rango de velocidades. Se prueban también distintos métodos teóricos para el caso de captura desde estados con n > 1. Con este objetivo se estudia la captura electrónica por colisiones de iones de H+, He²+ y Li³+ con H(2s) y H(2p) a velocidades moderadas y altas. Las secciones eficaces que se obtienen empleando las aproximaciones EI y CDW se comparan con resultados de otros métodos teóricos y con datos experimentales. Por otro lado, se calculan los límites asintóticos de la primera y segunda aproximación de Brikman-Kramers, y se comprueba que el mecanismo de Thomas (doble colisión) es importante en el límite superior del rango de velocidades considerado. Se prueba una regla de escala para las secciones eficaces de captura desde n > 1, la cual nos permite reunir valores correspondientes a distintos proyectiles en una banda universal. Estudiamos, además, la propensión de los electrones a poblar ciertos subestados magnéticos en procesos de captura electrónica a energías intermedias y altas. La. importancia de la misma reside en la simplificación del número de cálculos necesarios para tratar procesos de captura a niveles excitados, permitiendo estimar los subestados que más contribuyen a la sección eficaz. Por ejemplo, en colisiones ion-sólido múltiples eventos pueden llevar a poblar estados con momento angular grande. Para velocidades moderadas. del orden de la velocidad del electrón en el blanco, existe una regla de propensión que dice que si el eje de cuantificación se toma en forma perpendicular al plano de colisión. los subestados finales con número cuántico magnético m = —l son los más poblados. Esto se explica. desde el punto de vista clásico, notando que un electrón con m = —l sigue la rotación del eje internuclear permaneciendo principalmente en el plano de colisión, de manera que la captura electrónica resulta más probable a estos estados. La validez de esta tendencia en el rango de altas velocidades no es previsible, ya que la explicación de la misma está dada en términos de la física clásica. Sin embargo en esta Tesis probamos que la regla de propensión mencionada es válida también para velocidades intermedias y altas. Para describir los procesos de pérdida electrónica (o ionización del proyectil), se presenta un modelo basado en la primera aproximación de Born, corregida según el método teórico de Kaneko. El modelo propuesto es puesto a prueba con buen resultado comparandolo con datos de otros modelos más complejos, como el de expansión multipolar definida en un centro para velocidades altas y el de Classical Trayectory Monte Carlo para velocidades intermedias. En la segunda parte de esta Tesis se aplican los conocimientos sobre las colisiones ionátomo a las colisiones rasantes ion-superficie. Abordamos el tema utilizando un formalismo que consiste en extender la teoría de colisiones atómicas a procesos que involucran sólidos en lugar de átomos. En particular calculamos los estados de carga del ion a lo largo de su trayectoria frente a la superficie. considerando velocidades de impacto intermedias y altas. Los procesos colisionales por los cuales el proyectil modifica su estado de carga son los de captura y pérdida de electrones, estudiados en la primer parte de esta Tesis. El procedimiento usual para tratar el problema de las variaciones del estado de carga del proyectil al colisionar con una superficie a grandes velocidades, consiste en obtener el estado de carga saliente como consecuencia del juego entre dos procesos colisionales distintos. Captura de electrones que pasan de estar originalmente en estados ligados (le los átomos de la superficie a estados ligados del proyectil, y pérdida de electrones que son ionizados desde estados ligados del proyectil debido a la interacción con los átomos de la superficie. Nosotros seguimos aquí este mismo procedimiento. Generalmente se espera que al ir aumentando el ángulo de incidencia del ion sobre la superficie (pero sin penetrar en la misma) su estado de carga tienda al de iones en sólidos, y luego se aleje de la superficie con este estado de carga. Sin embargo mostramos que, a grandes velocidades, ésto no es cierto. El estado de carga llega a un valor de equilibrio cuando se encuentra muy cerca de la superficie, y a otro cuando se aleja de la misma. La diferencia entre estos dos valores se debe a los distintos rangos de captura y pérdida de electrones a altas velocidades. Muy cerca de la capa externa de átomos de la superficie ambos mecanismos están presentes, pero a partir de cierta distancia la captura es despreciable y sólo sobrevive la pérdida de electrones, continuando la ionización del proyectil. Por esta razón el estado de carga con el cual el proyectil emerge de la superficie es mayor que el que tenía en las proximidades de la misma, y este efecto es más evidente a medida que las velocidades de impacto aumentan.

Abstract:
In this Thesis we study the main processes that take place in atomic collisions in which the incident ion charge changes because of the interaction with the atom. This processes are electron capture and loss. Different perturbative and distorted wave methods are tested to deal with these basic processes. Then, they are applied to the study of projectile charge states in ion-surface collisions. The velocities range here considered is that of intermediate and high velocities. The development of the Thesis can be divided in two main parts: In the first one we study electron capture in ion-atom collisions, in which a charged projectile interacts with a target with one active electron. Different theoretical methods are employed. such as the first (BK1) and second order (BK2) of the Brinkman-Kramers approximation, and distorted wave methods such as the continuum distorted wave approximation (CDW) and the eikonal impulse approximation (EI). In the second part a model is developed to deal with electron loss processes, and the knowledge about ion-atom collisions is applied to ionsurface collisions. Particularly we will be interested upon charge state of ions impinging grazingly on a solid surface. By grazing collision we understand that collision in which the incident angle is little enough for the ion not to penetrate the solid before being reflected. On the other hand, the ion-surface collision time is long enough to allow us a sensitive test of the different theoretical approximations as the interaction distance changes. As part of the study of simple ion-atom collisions, we begin trying to improve known distorted methods, as the CDW one, by including the Stark mixing among excited degenerate states in electron capture processes. We study the collision in which a heavy ion impacts on a hiydrogenlike atom and capture an electron from the atom ground state to the ion n = 2 state. From the physical viewpoint, the mechanisms considered are simple. It is a typical two step process, 1s → 2s → 2pₒ or 1s → 2pₒ → 2s. The mixing of states with the same quantum magnetic number is due to the persistent action of one of the nuclei on other one bounded electron. By using the perturbative formalism at high velocities for electron capture, we probe that the second order CDW approximation does not provide the rotational form of the BK2 approximation in the high energies regime. Even more, it is demonstrated that the second order correction is negligible in the high energies regime. It is concluded that the CDW amplitudes should not be Stark-rotated because they do contain the Stark mixing at high velocities. Another step in the study of ion-atom collisions is the test of different theoretical methods to describe capture from initial states with n > 1. With this aim, we study electron capture in collisions of H+, He²+ and Li³+ ions with H(2s) and H(2p). The cross sections obtained by employing the EI and CDW approximations at moderate and high impact velocities, are compared with other theoretical methods and with the experimental data available. On the other hand, asymptotic limits for the first and second Brinkman-Kramers approximations are calculated. We prove that the velocities for which the Thomas mechanism (double collision) is significant are included in the high energy limit considered. A scaling rule in terms of the projectile charge is presented for partial cross sections in capture from n > l, that let us to plot values corresponding to different projectiles in a universal band. We have also proved the validity of a propensity rule for populating magnetic_substates by electron capture processes in the intermediate and high energy range. The importance of such a rule is to reduce the number of calculations needed to deal with capture processes to excited states, because it allows us to estimate the substates that contributes mainly to the total cross section. For instance, in ion-solid collisions multiple collisional events tend to populate large angular momentum final states. For moderate velocities, it is velocities of the order of the electron velocity in the target, there is a propensity rule saying that if the quantization axis is chosen to be perpendicular to the scattering plane, the m = —1 final substates are predominantly populated. It is explained from the classical viewpoint by noting that an electron with m = -l follows the internuclear axis rotation staying mainly in the scattering plane. so the electron is more probable to be captured. The validity of this propensity rule in the high velocity regime is not obvious since it is explained classically. However in this Thesis we probe that the mentioned propensity rule is valid in the intermediate and high velocities range. For electron loss processes we present a theoretical model based upon the first Born approximation, improved using the Kaneko method. The model developed is tested with more complex theoretical methods such as the multipolar expansion defined in one center for high velocities, and the Classical Trajectory Monte Carlo in the intermediate velocities range. The agreement among the methods is very good. In the second part of the Thesis, the knowledge about the different processes present in the ion-atom collisions is applied to ion-surface collisions. We study ion-surface collisions using a formalism that consists in applying the atomic collisions theory to processes involving solids instead of atoms. Particularly, emerging charge states of heavy ions impinging grazingly on a surface are calculated at intermediate and high impact velocities. The collisional processes that play an essential role in determining the charge state of the ion are capture and loss processes, both studied in the first part of this Thesis. The standard approach to deal with the projectile charge state in the collision of the projectile with a surface at high velocities, consists in obtaining the charge state distribution as the result of the interplay of two different processes. Capture of electrons from bound states of the topmost atoms of the surface, and electron loss from the bound states of the projectile to its continuum due to collisions with the surface atoms. Here we will follow this standard approach. Usually it is expected that as the ion incident angle increases (but without penetrating the surface) its charge state tends to that of ion within solids. and then leaves the surface with this charge state. We will show that at high velocities this is not true. The ion charge state gets an equilibrium value very closed to the surface, and another value as the ion leaves the surface. The difference between these two values is explained in terms of the different ranges of capture and loss processes. Very closed to the surface topmost layer both mechanisms are present, but at a certain distance capture is no longer effective, and loss survives ionizing the projectile. For this reason, the emerging charge state of the ion is larger than that in the surface vicinity. And this effect is more evident at larger velocities.

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Registro:
Título : Procesos de cambio de carga en colisiones de iones con átomos y con superficies     =    Charge changes processes in collisions of ions with atoms and surfaces
Autor : Montanari, Claudia Carmen
Director : Miraglia, Jorge Esteban
Año : 1999
Editor : Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
Filiación : Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Instituto de Astronomía y Física del Espacio (IAFE). Grupo de Colisiones Atómicas
Grado obtenido : Doctor en Ciencias Físicas
Ubicación : Preservación - http://digital.bl.fcen.uba.ar/gsdl-282/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=tesis&d=Tesis_3103_Montanari
Idioma : Español
Area Temática : 
Palabras claves : COLISIONES ATOMICAS; CAPTURA; PERDIDA; ESTADO DE CARGA; SUPERFICIE; ATOMIC COLLISIONS; ELECTRON CAPTURE; ELECTRON LOSS; CHARGE STATE; SURFACE
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