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Ver el documento (formato PDF)   Basso, María Cecilia.  "Tratamiento de aguas contaminadas mediante biosorbentes y carbones activados sintetizados a partir de un precursor lignocelulósico renovable"  (2004)
Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
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Resumen:
Se sintetizan carbones activados a partir de un precursor lignocelulósico renovable, la especie herbácea Arundo donax l., mediante el proceso de activación química. Se emplean una solución de ácido H3PO4 como agente activante, condiciones moderadas de operación (500 °C, 0.5 h) y distintas atmósferas de activación (autogenerada, bajo flujo de aire, CO2 y N2, separadamente). Se explora sistemáticamente la incidencia de la atmósfera de activación sobre las características fisicoquímicas y texturales-morfológicas de los carbones activados resultantes y sobre su performance en la adsorción de algunos metales pesados y compuestos orgánicos volátiles representativos, a partir de soluciones acuosas diluidas empleadas como modelo de aguas con bajas concentraciones de estos contaminantes. La activación promueve transformaciones en el precursor, que conducen al desarrollo de las redes porosas que conforman los carbones activados y de la quimica de su superficie. La atmósfera de activación incide sobre las características químicas de los carbones activados. En particular, el contenido total de los grupos funcionales oxigenados ácidos/polarizables superficiales se incrementa conforme resultan más severas las condiciones oxidantes de la atmósfera de activación. En cambio, su influencia no resulta decisiva en el desarrollo de las matrices porosas; éstas se caracterizan por áreas específicas BET y volúmenes totales de poro similares (1100 m²/g y 1 cm³/g), y son predominantemente microporosas. El comportamiento de los carbones activados en la adsorción de las especies metálicas y orgánicas depende de la atmósfera de activación empleada. Las funcionalidades oxigenadas ácidas/polarizables parecen ejercer una influencia predominante sobre la adsorción de las especies metálicas, que resulta favorecida al usar los carbones con mayor contenido total de las mismas. Las muestras obtenidas bajo flujo de aire presentan, en condiciones de equilibrio pre-establecidas, la mayor eficiencia en la remoción de las especies metálicas a partir de soluciones diluidas monosoluto, incluso superior a la de un carbón comercial empleado como referencia. En oposición, la capacidad de los carbones activados de adsorber los compuestos orgánicos se incrementa al disminuir el contenido total de grupos ácidos/polarizables. Para estos compuestos, los carbones sintetizados bajo flujo de N2 resultan los más efectivos. La cinética de adsorción de las especies metálicas y orgánicas, para las muestras que presentan la mejor performance, se describe satisfactoriamente mediante una expresión cinética de pseudo - segundo orden, mientras que las isotermas de adsorción se representan en forma adecuada y similarmediante modelos convencionales de dos y tres parámetros. Se determinan efectos de adsorción competitivos y diferencias en la selectividad al evaluar la performance de las mismas muestras empleando soluciones bi y trisoluto. Además, los carbones saturados con las especies metálicas y orgánicas resultan regenerables mediante tratamientos químico y/o térmico, respectivamente, conservando prácticamente inalterada su capacidad adsortiva original. En forma complementaria, se investiga la potencialidad de algunos materiales lignocelulósicos como biosorbentes de bajas concentraciones de metales pesados en medio acuoso. Se determinan las curvas de dosaje y las isotermas de sorción de los materiales seleccionados y de muestras de lignina pura, empleadas con fines comparativos, a partir de soluciones diluidas modelo. La efectividad de las muestras lignocelulósicas depende del contenido de los biopolímeros constituyentes, encontrándose una tendencia creciente entre la máxima capacidad de sorción, evaluada a partir de las isotermas y su modelado, y el contenido de lignina presente en las mismas. Los materiales lignocelulósicos con altos contenidos de lignina resultan potencialmente aptos para su empleo como sorbentes alternativos de bajas concentraciones de especies metálicas a partir de aguas contaminadas.

Abstract:
Activated carbons are synthesized by chemical activation of a rapidly renewable lignocelullosic precursor, the herbaceous species Arundo donax l., using a solution of H3PO4 acid as activating agent, moderate process conditions (500 °C, 0.5 h) and different activation atmospheres (either self-generated or under a flow of air, C02 and N2, separately). The incidence of the activation atmosphere on chemical and textural-morphological features of the resulting carbons as well as on their performance to uptake some representative heavy metals and volatile organic compounds is systematically explored by using dilute aqueous solutions as models of wastewater with low concentrations of these pollutants. Activation promotes transformations in the precursor, which lead to the development of carbons porous networks and of surface chemistry. The activation atmosphere affects chemical features of the carbons. In particular, the total content of polar or acidic oxygen functional groups developed on the carbons’ surface increases as more severe the oxidation conditions of the activation atmosphere. However, its effect on the porous networks’ development is almost irrelevant. The carbons show similar BET surface area and total pore volume (1100 m²/g and 1 cm³/g) and are dominantly microporous. The behaviour of the activated carbons in adsorbing metallic and organic species is found to be influenced by the activation atmosphere. The carbons obtained under flowing air exhibit the best effectiveness to capture metal ions from dilute single-solute solutions, under pre-established equilibrium conditions, even superior to that determined for a commercial sample used as a reference. Acidic/polar oxygen groups seem to affect predominantly metal adsorption, taking place in a greater extent or the carbons possessing a larger content of these functionalities. In contrast, the capability of the activated carbons to adsorb the organic compounds decreases as smaller the content of acidic/polar oxygen groups. For the organic compounds, the carbons derived under flowing N2 are the most effective ones. A pseudo-second order rate expression is found to represent properly adsorption kinetics for metal and organic species on the carbons showing the best performance, whereas conventional two, three-parameters models describe satisfactorily, in a similar manner, the isotherms obtained for the same systems. Adsorption competitive effects and differences in selectivity are also determined for the best performing carbons using binary and ternary solutions. Furthermore, the spent carbons loaded with metallic and organic species are regenerated through chemical and/or low temperature thermal treatments, respectively, with the samples almost keeping their original adsorptive capacity. Complementary, the potential of ligno cellulosic materials as biosorbents of low-metal concentration from aqueous environment is examined. Dosage curves as well as biosorption isotherms are assessed using some selected materials and model dilute solutions. Pure lignin is additionally employed, for the sake of comparison. Effectiveness of the lignocellulosic samples depends on their content of constituent biopolymers. An increasing trend between maximum sorption capacities, as evaluated from isotherms modeling, and the lignin content of the samples is determined. Accordingly, lignocellulosic materials with larger lignin contents are found potentially adequate as alternative sorbents for metal species removal from dilute wastewater.

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Registro:
Título : Tratamiento de aguas contaminadas mediante biosorbentes y carbones activados sintetizados a partir de un precursor lignocelulósico renovable     =    Wastewater treatment by biosorbents and activated carbons synthesized from a renewable lignocellulosic precursor
Autor : Basso, María Cecilia
Director : Cukierman, Ana Lea
Año : 2004
Editor : Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
Filiación : Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Grado obtenido : Doctor en Ciencias Químicas
Ubicación : Preservación - http://digital.bl.fcen.uba.ar/gsdl-282/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=tesis&d=Tesis_3731_Basso
Idioma : Español
Area Temática : Química / Química Ambiental
Química / Química Física
Palabras claves : TRATAMIENTO TERCIARIO DE AGUAS CONTAMINADAS; CARBONES ACTIVADOS; ACTIVACION QUIMICA; ADSORCION; BIOSORBENTES; MATERIALES LIGNOCELULOSICOS; BIOSORCION; WASTEWATER TERTIARY TREATMENT; ACTIVATED CARBONS; CHEMICAL ACTIVATION; ADSORPTION; BIOSORBENTS; LIGNOCELLULOSIC MATERIALS; BIOSORPTION
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