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Ver el documento (formato PDF)   Pineda Rojas, Andrea L..  "Transferencia al Río de la Plata de compuestos nitrogenados atmosféricos procedentes del área metropolitana de Buenos Aires"  (2007)
Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
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Resumen:
Los contaminantes emitidos a la atmósfera pueden llegar a superficies libres de agua mediante los procesos de depósito seco y húmedo, como parte de los procesos de interacción atmósfera-superficie de agua. De esta forma, la atmósfera es uno de los medios desde el cual, algunas sustancias contaminantes pueden alcanzar el medio acuático (ríos, lagos, estuarios) y afectar la calidad del agua de este sistema. Entre las sustancias que presentan mayor potencial para causar daños en el medio acuático, se encuentran los compuestos de nitrógeno. Gran parte de los compuestos nitrogenados presentes en la atmósfera proviene de la actividad humana que se desarrolla en centros urbanos próximos a las zonas costeras. El Área Metropolitana de Buenos Aires (AMBA) se encuentra entre los diez mayores conglomerados urbanos del mundo y es la tercera mega-ciudad de América Latina. Debido a su ubicación geográfica, cantidades significativas de óxidos de nitrógeno (NOx) provenientes del gran número de fuentes existentes en la zona urbana pueden ser transportados y transferidos hacia las aguas del Río de la Plata. Anualmente, el viento transporta los contaminantes desde la ciudad hacia el río durante el ~40% del tiempo. En este trabajo se presenta la primera evaluación de la transferencia de nitrógeno (N) atmosférico proveniente de fuentes de emisión de NOx en el AMBA, a las aguas costeras del Río de la Plata. Se consideran las emisiones provenientes de las fuentes areales (vehículos, actividades residencial, comercial y de pequeñas industrias, y operaciones de los aviones en los principales aeropuertos) y de fuentes puntuales (chimeneas). Se evalúan los depósitos seco y húmedo de compuestos nitrogenados atmosféricos mediante el desarrollo y la aplicación de modelos de dispersión atmosférica, y se analizan los principales factores que controlan estos procesos en la capa límite atmosférica. Se desarrolló el modelo de dispersión-reacción-depósito DAUMOD-RD para evaluar las concentraciones en aire de compuestos de N secundarios y el depósito total (seco y húmedo) de estas especies sobre una superficie de agua, cuando las emisiones de NOx provienen de un gran número de fuentes areales, como por ejemplo, una ciudad costera. El modelo DAUMOD-RD incluye: (i) un módulo para evaluar las concentraciones en aire de dióxido de nitrógeno (NO2), ácido nítrico (HNO3) gaseoso y nitrato (NO3-) aerosol que se generan a partir de las emisiones de NOx, (ii) un módulo para estimar el flujo de depósito húmedo, y (iii) un módulo para evaluar el flujo de depósito seco de estas especies sobre una superficie de agua. Las tasas de transformación química para la formación/remoción de estas especies son evaluadas en forma horaria en función de las condiciones atmosféricas. El depósito seco de los compuestos nitrogenados es parametrizado aplicando el método de las resistencias, en función de las condiciones atmosféricas, de las características de las especies (difusividad en aire, solubilidad y reactividad en agua, y velocidad de sedimentación de las partículas de aerosol) y de la rugosidad de la superficie. El flujo de depósito húmedo es calculado aplicando coeficientes de limpieza dependientes de la intensidad de la precipitación y de la especie contaminante. Asimismo, para estimar el aporte de las emisiones provenientes de las principales fuentes puntuales localizadas en el AMBA, se aplicó el modelo de dispersión atmosférica CALPUFF, recomendado por la Agencia de Protección del Ambiente de los Estados Unidos (US. EPA). Las parametrizaciones de las reacciones químicas y de los procesos de depósito incluidas en el modelo desarrollado DAUMOD-RD y en el modelo CALPUFF, son similares. Ambos modelos fueron aplicados sobre una superficie de río de ~2339 km2 frente a la costa del Área Metropolitana de Buenos Aires, con una resolución espacial de 1km2, utilizando tres años (1999-2001) de información meteorológica horaria y datos de emisión de NOx en el AMBA. Para el periodo analizado, se obtuvo que el depósito anual medio de N total (=N-NO2 + N-HNO3 + N-NO3-) es 30 kg-N km-2 año-1. Los depósitos secos de N-NO2, N-HNO3 y N-NO3- contribuyen a este valor con el 44%, 22% y 20%, respectivamente; mientras que los depósitos húmedos de N-HNO3 y N-NO3-, representan el 3% y 11%, respectivamente. El relativamente bajo (14%) aporte del depósito húmedo resulta de la escasa (5.4%) ocurrencia de horas con precipitación en situaciones de viento hacia el río. Mensualmente, el depósito de N total varía entre 2-3 kg-N km-2 mes-1. Los aportes relativos de las distintas especies de N varían estacionalmente. Durante los meses de invierno, la mayor contribución está dada por los depósitos de NO2 y NO3- aerosol, controlados principalmente por la frecuencia de vientos hacia el río. En el verano, la actividad fotoquímica y la estabilidad de la atmósfera dan lugar a una mayor contribución del depósito de HNO3 gaseoso. Los resultados muestran que el depósito húmedo mensual de N presenta una variación interanual significativa en función de la variación de la intensidad de la precipitación en horas con viento hacia el río. Se presentan las distribuciones horizontales del depósito de N en el área de río considerada. El flujo de depósito anual de N total presenta un marcado gradiente, con valores que se reducen a la mitad de los máximos flujos costeros (de hasta ~137 kg-N km-2 año-1) a ~5 km de la costa. El aporte relativo del depósito húmedo al depósito de N total varía entre el 9% en aguas costeras y el 23% a ~30 km de distancia de la costa. Los mayores valores de depósito de N total se presentan frente a la Ciudad de Buenos Aires y hacia el Norte, como consecuencia de la mayor frecuencia de vientos provenientes del sector SE-SW. Sin embargo, las zonas del río donde el depósito de N es mayor pueden ser distintas en diferentes meses del año de acuerdo con las rosas de vientos mensuales. Estas variaciones suelen ser significativas en las distribuciones horizontales del depósito húmedo. Los valores de depósito seco y húmedo de N estimados por los modelos han sido comparados con valores de depósito de N obtenidos para aguas costeras de distintas partes del mundo. Los máximos flujos de depósito seco mensual obtenidos para el depósito en el Río de la Plata varían entre 7-13 kg-N km-2 mes-1, siendo comparables a los obtenidos por otros autores. Sin embargo, los máximos flujos de depósito húmedo obtenidos (1-3 kg-N km-2 mes-1) son alrededor de un orden de magnitud menor que los valores reportados para otras zonas costeras del mundo. Este resultado se debe a la baja frecuencia de horas con viento hacia el río y ocurrencia de precipitación. Asimismo, se estimaron los aportes relativos de los distintos tipos de fuentes de emisión al depósito total de N atmosférico total. La contribución de las fuentes areales al depósito de N total varía espacialmente entre el 48-89%, siendo mayor en aguas cercanas a la costa. En toda el área considerada del Río de la Plata (2339 km2), el 73% del nitrógeno atmosférico depositado proviene de las emisiones de las fuentes areales.

Abstract:
Air pollutants emitted to the atmosphere may reach the water surface through dry and wet deposition processes, as part of the atmosphere-water surface interaction processes. In this way, the atmosphere is one of the pathways from which pollutants can reach the aquatic environment (rivers, lakes, estuaries) and affect the water quality of this system. Nitrogen compounds are found between the substances having the greatest potential to cause damage on the aquatic environment. Most of nitrogen compounds present in the atmosphere come from human activities developed at urban centers near coastal zones. The Metropolitan Area of Buenos Aires (MABA) is considered one of the ten greatest urban conglomerates in the world and the third mega-city in Latin America, following Mexico (Mexico) and Sao Paulo (Brazil). Due to its geographical location, significant amounts of nitrogen oxides (NOx) coming from the great number of sources existing in the urban zone can be transported and transferred to the waters of the de la Plata River. On the annual average, pollutants are transported from the city towards the river by the wind during ~40% of the time. In this work, the first evaluation of the transfer of atmospheric nitrogen (N), coming from NOx emission sources located at MABA, to coastal waters of de la Plata River is presented. Emissions coming from area sources (road transportation, residential, commercial and small industry activities, and aircrafts) and point sources (stacks) are considered. Dry and wet deposition of atmospheric nitrogen compounds are evaluated through the development and application of atmospheric dispersion models, and the main controlling factors of these processes within the atmospheric boundary layer are analyzed. The dispersion-reaction-deposition model DAUMOD-RD was developed in order to evaluate air concentrations of secondary nitrogen compounds and total (dry and wet) deposition of these species over a water surface, when NOx emissions come from a great number of area sources such as a coastal city. The DAUMOD-RD model includes: (i) a module to evaluate the air concentrations of nitrogen dioxide (NO2), gaseous nitric acid (HNO3) and nitrate (NO3-) aerosol, generated from NOx emissions, (ii) a module to estimate the wet deposition flux and (iii) a module to estimate the dry deposition flux of these species over a water surface. Chemical transformation rates for the formation/removal of these species are hourly evaluated as functions of atmospheric conditions. Dry deposition of nitrogen compounds is parameterisated applying the resistance method, as a function of atmospheric conditions, species properties (diffusivity in air, solubility and reactivity in water, and particle settling velocity of aerosol species) and surface roughness. Wet deposition flux is calculated applying scavenging coefficients depending on precipitation rate and pollutant species. To estimate the contribution of the emissions coming from the main point sources located at MABA, the atmospheric dispersion model CALPUFF, recommended by the United States Environmental Protection Agency (US. EPA), was applied. The parameterisations of chemical reactions and deposition processes included in the developed DAUMOD-RD model and in the CALPUFF model are similar. Both models were applied over a river surface of ~2339 km2 in front of the coast of the Metropolitan Area of Buenos Aires with a spatial resolution of 1 km2, using three years (1999-2001) of hourly meteorological information and NOx emission data in MABA. For the analyzed period, annual mean deposition of total N (=N-NO2 + N-HNO3 + N-NO3-) is 30 kg-N km-2 yr-1. Dry deposition contributions of N-NO2, N-HNO3 and N-NO3- to this value are 44%, 22% and 20%, respectively; while wet depositions of N-HNO3 and NNO3-, represent 3% and 11%, respectively. The relatively low (14%) contribution of wet deposition results from the low occurrence of hours with precipitation during situations of wind towards the river. Monthly total N deposition varies between 2-3 kg-N km-2month-1. The relative contributions of the different N species vary seasonally. During the winter months, the greatest contribution is given by the deposition of NO2 and NO3- aerosol, mainly controlled by the frequency of offshore winds. In summer, photochemical activity and atmospheric stability lead to a greater contribution of gaseous HNO3 deposition. Results show that monthly wet N deposition presents a significant interannual variation due to the variation of precipitation rate in hours with offshore winds. Horizontal distributions of N deposition over the considered river surface are presented. Annual total N deposition flux presents a marked gradient, with values decreasing to half of their maximum coastal fluxes (up to ~137 kg-N km-2 yr-1) at ~5 km from the coast. The wet deposition relative contribution to total N deposition varies between 9% on coastal waters and 23% at ~30 km from the coast. Greater total N deposition values occur in front of and towards the North of Buenos Aires City, as a consequence of a greater frequency of winds coming from the SE-SW sector. However, the zones of the river where N deposition is greater may be different in different months of the year, according to the monthly wind roses. These variations are more significant in wet deposition horizontal distributions. The dry and wet deposition values estimated by the models have been compared to N deposition values obtained for coastal waters of different parts of the world. Maximum monthly dry deposition fluxes obtained for the de la Plata River vary between 7-13 kg-N km-2month-1, being comparable to the values obtained by other authors. However, estimated maximum wet deposition fluxes (1-3 kg-N km-2month-1) are around one order of magnitude lower than values reported for other coastal zones of the world. This result is due to the low frequency of hours with wind towards the river and occurrence of precipitation Furthermore, the relative contributions of the different emission sources to total atmospheric N deposition were estimated. The contribution of area sources to total N deposition varies spatially between 48-89%, being greater on waters near the coast. The 73% of the atmospheric nitrogen deposited on the area of the de la Plata River (2339 km2) comes from the area source emissions.

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Registro:
Título : Transferencia al Río de la Plata de compuestos nitrogenados atmosféricos procedentes del área metropolitana de Buenos Aires     =    Transfer to de La Plata River of atmospheric nitrogen compounds coming from the metropolitan area of Buenos Aires
Autor : Pineda Rojas, Andrea L.
Director : Venegas, Laura E.
Consejero : Venegas, Laura E.
Jurados : Camilloni, I.  ; San Román, E.  ; Piccolo, M.
Año : 2007
Editor : Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
Filiación : Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Departamento de Ciencias de la Atmósfera y los Océanos
Grado obtenido : Doctor de la Universidad de Buenos Aires en el área de Ciencias de la Atmósfera y los Océanos
Ubicación : Preservación - http://digital.bl.fcen.uba.ar/gsdl-282/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=tesis&d=Tesis_4214_PinedaRojas
Idioma : Español
Area Temática : Oceanografía / Interacción Mar-Atmósfera
Palabras claves : DEPOSITO SECO; DEPOSITO HUMEDO; OXIDOS DE NITROGENO; DIOXIDO DE NITROGENO; ACIDO NITRICO GASEOSO; NITRATO AEROSOL; MODELOS DE DISPERSION ATMOSFERICA; RIO DE LA PLATA; AMBA; DRY DEPOSITION; WET DEPOSITION; NITROGEN OXIDES; NITROGEN DIOXIDE; GASEOUS NITRIC ACID; NITRATE AEROSOL; ATMOSPHERIC DISPERSION MODELS; DE LA PLATA RIVER; AMBA
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