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Ver el documento (formato PDF)   Cadranel, Alejandro.  "Antenas moleculares de polipiridinas de rutenio puenteadas por cianuro"  (2012-12-18)
Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
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Resumen:
En este trabajo se desarrollan la síntesis y la caracterización de polipiridinas de rutenio puenteadas por cianuro, con el objeto de generar moléculas que funcionen como plataforma de estudio de los procesos fisicoquímicos que dan origen a los comportamientos como cables y antenas moleculares. Este tipo de compuestos pueden ser utilizados para la construcción de dispositivos que utilicen la luz como fuente de energía. Se realizó un estudio sistemático de las propiedades de sistemas de nuclearidad creciente, comenzando por monómeros + (X = CN- o NCS-) y utilizando luego compuestos bimetálicos n- (M = Fe(III), Fe(II), Cr(III), Ru(II), Os(III), Os(II)). En los mismos se logran variaciones drásticas de las propiedades fotofísicas según la identidad y el estado de oxidación del metal M, y se observan procesos de transferencia de carga y de energía. Posteriormente, a través del trímero , se pone a prueba la capacidad de las tetrapiridinas de rutenio de funcionar como cables moleculares y mediar la transferencia de energía entre una polipiridina de rutenio (fragmento donor) y el hexacianocromato (fragmento aceptor). Este análisis permite individualizar las contribuciones de cada fragmento utilizado a las características globales de cada molécula y formular estrategias para el dise~no de cables y antenas moleculares. Finalmente, algunos de los complejos preparados muestran inyección efectiva de cargas en superficies de TiO2 bajo iluminación, lo cual resulta prometedor en cuanto a su utilización como colorantes en celdas solares. Palabras Clave polipiridinas de rutenio - tetrapiridinas de rutenio - puente cianuro - antenas moleculares - cables moleculares - celdas solares - transferencia de energía - transferencia de carga - valencia mixta

Abstract:
This work consists in the synthesis and characterization of cyanide-bridged ruthenium polipyridines. Our aim is to develop a new set of molecules that may serve as a platform to study the physicochemical processes that take place in molecular wires and antennae. These type of compounds can be used to ensemble devices for which light is the energy source. A systematic study was carried on the properties of systems of growing nuclearity, starting with + (X = CN- or NCS-) monomers and using the bimetallic complexes n- (M = Fe(III), Fe(II), Cr(III), Ru(II), Os(III), Os(II)). Drastic variations of their photophysical properties are found depending on the identity and the oxidation state of the metal M, and energy and charge transfer processes are observed. Then, by meanings of the trimer , ruthenium tetrapyridines are probed to promote energy transfer between a ruthenium polipyridine (donor) and a hexacyanochromate moiety (acceptor), as molecular wires. This procedure allows us to recognize individual contributions of each fragment to the global characteristics of each molecule, and to rationally design molecular wires and antennae. Finally, some of the prepared complexes show effective charge injection into TiO2 surfaces under illumination. This results a promising feature as an approach to their use as dyes in solar cells. Key Words ruthenium polipyridines - ruthenium tetrapyridines - cyanide bridge - molecular antennae - molecular wires - solar cells - energy transfer - charge transfer - mixed valence

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Registro:
Título : Antenas moleculares de polipiridinas de rutenio puenteadas por cianuro     =    Cyanide-bridged ruthenium polipyridines as molecular antennae
Autor : Cadranel, Alejandro
Director : Baraldo Victorica, Luis M.
Consejero : Murgida, Daniel H.
Jurados : Aramendía, Pedro Francisco  ; Katz, Néstor Eduardo  ; Palacios, Rodrigo Emiliano
Año : 2012-12-18
Editor : Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
Filiación : Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Departamento de Química Inorgánica, Analítica y Química Física
Grado obtenido : Doctor de la Universidad de Buenos Aires en el área de Química Inorgánica, Analítica y Química Física
Ubicación : Preservación - http://digital.bl.fcen.uba.ar/gsdl-282/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=tesis&d=Tesis_5216_Cadranel
Idioma : Español
Area Temática : Química / Química Física
Química / Fotoquímica
Palabras claves : POLIPIRIDINAS DE RUTENIO; TETRAPIRIDINAS DE RUTENIO; PUENTE CIANURO; ANTENAS MOLECULARES; CABLES MOLECULARES; CELDAS SOLARES; TRANSFERENCIA DE ENERGIA; TRANSFERENCIA DE CARGA; VALENCIA MIXTA; RUTHENIUM POLIPYRIDINES; RUTHENIUM TETRAPYRIDINES; CYANIDE BRIDGE; MOLECULAR ANTENNAE; MOLECULAR WIRES; SOLAR CELLS; ENERGY TRANSFER; CHARGE TRANSFER; MIXED VALENCE
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