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Ver el documento (formato PDF)   Ríos Rubiano, Carlos Alberto.  "Interacción dinámica rápida de partículas y campos electromagnéticos con superficies metálicas"  (2015-03-13)
Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
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Resumen:
En esta tesis se expone la investigación desarrollada durante la realización del doctorado, la cual abarca el estudio de las superficies metálicas a través de su interacción tanto con fotones - campos electromagnéticos - como con partículas - átomos neutros. En lo referente a la interacción con campos electromagnéticos, la labor se centró en el estudio de las transiciones electrónicas desde la banda de valencia del metal producidas por la incidencia rasante de pulsos láser ultra-cortos, con duraciones del orden de los femto- o atto-segundos. Mientras que en el caso de la interacción con partículas, la investigación estuvo focalizada en la difracción de átomos rápidos, con energías del orden de los keV , por incidencia rasante sobre la superficie cristalina (GIFAD, por sus siglas en inglés). En ambos casos la finalidad del trabajo es estudiar la in uencia del potencial superficial, cuya precisa y detallada representación resulta crucial para la correcta descripción de recientes resultados experimentales en ambas líneas . En los primeros capítulos de la tesis se estudia la fotoemisión electrónica desde la banda de valencia de una superficie metálica debido a la incidencia rasante de pulsos láser ultra-cortos, poniendo especial énfasis en los efectos debidos a la estructura de bandas electrónica. Para ello se propone un método aproximado, dentro del marco de la formulación de onda distorsionada dependiente del tiempo, llamado aproximación Band-Structure-Based-Volkov (BSB-V). Dicho método incluye una representación realista del potencial superficial, dada por un modelo de pseudo-potencial unidimensional que tiene en cuenta efectos de la estructura de bandas del metal. La aproximación BSB-V propuesta se aplicó al cálculo de probabilidades doble diferenciales de fotoemisión -resueltas en energía y ángulo del electrón emitido- desde la banda de valencia de superficies de aluminio y berilio. Como resultado de esta investigación se encontró que en el caso del berilio la estructura de bandas electrónica ejerce una notable in uencia sobre las distribuciones de electrones emitidos, mientras que para el aluminio tales efectos juegan un papel menor. El método BSB-V nos permitió además analizar la contribución de los estados electrónicos superficiales (SESs, por sus siglas en inglés) parcialmente ocupados, hallándose que para la superficie de berilio estos estados producen modificaciones que podrían ser experimentalmente observables en los espectros de emisión electrónica. Por otra parte, con la motivación de determinar los efectos debidos a la orientación cristalográfica del material se evaluaron las distribuciones electrónicas para dos diferentes caras del aluminio - Al(111) y Al(100) - observándose que las diferencias entre los espectros correspondientes dependen fuertemente de los parámetros del pulso. Los resultados de la aproximación BSB-V fueron también contrastados con valores derivados a través de la resolución numérica de la ecuación de Schrëodinger dependiente del tiempo (TDSE), encontrándose una excelente concordancia, lo que brinda confiabilidad al modelo propuesto. También se analizó el rol desempeñado por el potencial inducido dentro del modelo BSB-V. Dicho potencial describe la respuesta electrónica dinámica del material al campo eléctrico externo, la cual, dependiendo de las características del pulso, puede alterar marcadamente los espectros de emisión electrónica. En particular, sus efectos se tornan visiblemente evidentes para pulsos con frecuencia portadora cercana a la del plasmón superficial, donde aparecen contribuciones resonantes, y para pulsos con baja frecuencia, en el rango infrarrojo, en donde el comportamiento del material se asemeja al correspondiente caso estático. Por otra parte, dado que recientemente se publicaron resultados experimentales de emisión fotoelectrónica desde una superficie de magnesio , obtenidos con la técnica de espectroscopía de atto-segundos, se calcularon distribuciones fotoelectrónicas para esta superficie considerando pulsos con diferentes duraciones y frecuencias, trazando así un camino para avanzar con el desarrollo de la descripción teórica del problema. En la segunda parte de la tesis se investiga la difracción de átomos rápidos de helio que inciden en forma rasante sobre una superficie de Ag(110). En este caso los resultados fueron comparados con datos experimentales del grupo de P. Roncin (Universitè Paris-Sud, Francia), con el que se trabajó en colaboración, siendo los patrones de difracción experimentales una herramienta extremadamente sensible para probar el modelo de potencial superficial. En este caso la interacción proyectil-superficie fue representada con un modelo ab-initio derivado en el marco de la teoría de funcional densidad (DFT), mientas que el proceso de colisión elástica, característico de la difracción, fue descripto por medio de la aproximación Superficial Eikonal (SE). La aproximación SE es un método de onda distorsionada que tiene en cuenta la interferencia cuántica entre las contribuciones procedentes de diferentes trayectorias del proyectil, las cuales son evaluadas a partir de la dinámica clásica considerando la completa corrugación del potencial superficial. A partir del buen acuerdo observado entre las distribuciones de momento teóricas y experimentales correspondientes a incidencia a lo largo de diferentes direcciones cristalográficas se concluyó que el modelo de potencial propuesto brinda una adecuada descripción de la interacción superficial en el rango de energías perpendiculares a la superficie del orden de los cientos de meV . Dado que en los procesos de GIFAD desde superficies metálicas las transiciones inelásticas son consideradas una fuente importante de decoherencia, se estudió también la energía perdida por los átomos de helio axialmente dispersados desde la superficie de Ag(110) con el fin de investigar la influencia de los procesos disipativos en los patrones de difracción. Las distribuciones finales de momento del proyectil fueron evaluadas dentro de un formalismo semi-clásico que incluye efectos disipativos debido a excitaciones electrón-hueco por medio de una fuerza de fricción dependiente de la densidad electrónica local. Para incidencia a lo largo de una dirección de bajo índice cristalográfico, con una dada energía de impacto, el modelo predice la presencia de marcadas estructuras en el espectro de pérdida de energía, las cuales proporcionan información detallada acerca de la dependencia de la pérdida de energía con la trayectoria del proyectil. Sin embargo, estas estructuras desaparecen completamente cuando se toma en cuenta la dispersión experimental del haz incidente, dando lugar a una distribución de pérdida de energía suave, en buen acuerdo con los datos experimentales disponibles . Además, nuestros resultados sugieren que los procesos inelásticos producen un fondo casi constante en la distribución de momento transversal de los proyectiles dispersados, excepto en los extremos del espectro, donde aparecen máximos asociados al denominado rainbow clásico. Finalmente concluimos que los patrones de difracción experimentales son bien reproducidos a partir de la adición de las contribuciones elásticas e inelásticas.

Abstract:
In this thesis we expose the research developed during the doctoral studies, which involves the investigation of metal surfaces through its interaction with both, photons - electromagnetic fields - and particles - neutral atoms. With regard to the interaction with electromagnetic fields, the work focuses on the study of electronic transitions from the valence band of the metal produced by grazing incidence of ultra-short laser pulses, with durations of the order of femto- or atto-seconds. Concerning the interaction with particles, the investigation is centered on the diffraction of fast atoms, with energies of the order of keV s, by grazing incidence on crystal surfaces (GIFAD). In both cases the purpose is to study the in uence of the surface potential, whose precise and detailed representation is crucial for the proper description of recent experimental results on both lines . In the first chapters of the thesis we study the photoelectron emission from the valence band of a metal surface due to grazing incidence of ultra-short laser pulses, with special emphasis on the in uence of the electronic band structure. With such an aim we developed an approximate method within the framework of the time-dependent distorted wave formalism, named Band-Structure-Based-Volkov (BSB-V). The proposed approach includes a realistic representation of the surface potential, given by a one-dimensional pseudo-potential model , which takes into account effects of the band structure of the metal. The BSB-V approach was applied to calculate double differential photoemission probabilities -resolved in energy and angle of the emitted electron- from the valence band of aluminum and beryllium surfaces. As a result of this investigation it was found that in the case of beryllium, the electronic band structure has a remarkable in uence on the distribution of the emitted electrons, whereas for aluminum such effects play a minor role. The BSB-V method allowed us to analyze the contribution of partially occupied surface electronic states (SESs), observing that for the beryllium surface, these states produce modifications that might be experimentally observable in the electron emission spectra. On the other hand, in order to determine the in uence of the crystallographic orientation of the material, electronic distributions for two different faces of the aluminum -Al(111) and Al(100)- were evaluated, concluding that the differences between the corresponding spectra depend strongly on the pulse parameters. BSB-V results were also contrasted with values derived by means of the numerical solution of the time dependent Schrëodinger equation (TDSE), finding an excellent agreement, which confirms the reliability of the proposed model. We also investigate the role played by the induced potential within the BSB-V approach. This potential describes the dynamic response of the material to the external electric field. Depending on the characteristics of the pulse, the induced potential can markedly modify the electron emission spectra. These effects become more evident for pulses with carrier frequencies close to the surface plasmon one, where resonant contributions appear, and for low-frequency pulses, in the infrared range, where the induced field tends to the static limit. Furthermore, since experimental data of photoelectron emission from a magnesium surface, obtained with the attoseconds spectroscopy technique, were recently reported , we present electron distributions for this surface, derived within the BSB-V approximation by considering pulses with different durations and frequencies. Such a research represents a step forward to the complete understanding of the problem. In the second part of the thesis, diffraction patterns of fast helium atoms grazing scattered off a Ag(110) surface are investigated. Our theoretical results were compared with experimental data of the group of P. Roncin (Universitè Paris-Sud, Francia), with whom we worked in collaboration. Since GIFAD patterns are extremely sensitive to the surface interaction, we use experimental momentum distributions of GIFAD to evaluate the performance of a surface potential model derived from ab-initio calculations obtained from Density Functional Theory (DFT). To deal with the elastic collision process involved in the diffraction phenomenon we use a semi-classical method, named Surface Eikonal (SE) approximation. The SE approach is a distorted wave theory that takes into account the quantum interference among transition amplitudes corresponding to different projectile trajectories, which are evaluated from classical dynamics including the complete corrugation of the surface potential. The good agreement between experimental and theoretical projectile distributions allows us to conclude that the proposed potential model provides an adequate description of the surface interaction in the range of energies associated with the initial motion perpendicular to the surface of the order of the hundreds of meV s. In addition, in order to analyze the in uence of dissipative processes in diffraction patterns we study the energy lost by helium atoms axially scattered from a Ag(110) surface. Final projectile distributions were evaluated within a semi-classical formalism that includes dissipative effects due to electron-hole excitations by means of a friction force that depends on the local electron density. For incidence along a low index crystallographic direction with a given impact energy, the model predicts the presence of structures in the energy loss spectrum, which provide detailed information about the dependence on the projectile trajectory. However, these structures disappear completely when the experimental dispersion of the incident beam is taken into account, resulting in a smooth energy loss distribution, in good agreement with available experimental data . Moreover, our results suggest that inelastic processes produce a nearly constant background in the transverse momentum distribution of scattered projectiles, except around classical rainbow angles, where rainbow maxima are present. Finally, we conclude that experimental diffraction patterns are well reproduced from the addition of the elastic and inelastic contributions.

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Registro:
Título : Interacción dinámica rápida de partículas y campos electromagnéticos con superficies metálicas     =    Fast dynamic interaction of atoms and electromagnetic fields with metal surfaces
Autor : Ríos Rubiano, Carlos Alberto
Director : Gravielle, María Silvia
Consejero : Miraglia, Jorge E.
Jurados : Goldberg, Edith C.  ; Llois, Ana María  ; Fojón, Omar A.
Año : 2015-03-13
Editor : Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
Filiación : Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Instituto de Astronomía y Física del Espacio (IAFE). Grupo de Dinámica Cuántica en la Materia
Grado obtenido : Doctor de la Universidad de Buenos Aires en el área de Ciencias Físicas
Ubicación : Preservación - http://digital.bl.fcen.uba.ar/gsdl-282/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=tesis&d=Tesis_5685_RiosRubiano
Idioma : Español
Area Temática : Física / Óptica Cuántica
Física / Física Cuántica
Física / Física del Estado Sólido
Palabras claves : SUPERFICIE METALICA; PULSO LASER; FOTOEMISION ELECTRONICA; DIFRACCION ATOMICA; METAL SURFACE; LASER PULSE; PHOTOELECTRON EMISSION; ATOM DIFFRACTION
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