Tesis > Documento


Ver el documento (formato PDF)   Rodríguez, Maricel Gabriela.  "Efectos de la presión en las propiedades eléctricas, magnéticas y superconductoras de la familia FeTe1-xSe x y derivados"  (2015-03-26)
Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
URL:
     
Resumen:
Recientemente , se ha encontrado que, al dopar un óxido nitrogenoide de hierro (“iron pnictide”) de fórmula ReFeAsO (Re: tierras raras) tanto con huecos como con electrones, reemplazando parcialmente el oxígeno o la tierra rara, este presenta un estado superconductor con altas temperaturas . De esta manera, estos compuestos conforman una nueva clase de superconductores de alta temperatura crítica (Tc). Estudios adicionales mostraron la existencia de otras familias de nitrogenoides de hierro superconductores, como AeFe2As2 (Ae: Ca, Sr, Ba) y AFeAs (A: Li, Na) y de una nueva familia llamada calcogenuros de hierro (“iron chalcogenide”), dadas por el compuesto FeSe/Te, cuya familia más conocida es FeTe1-xSex . Estos compuestos tienen la estructura más sencilla entre los superconductores basados en hierro, debido a que están conformados sólo por capas de Fe y Se/Te. En cuanto al mecanismo de la superconductividad en los ya conocidos cupratos superconductores de alta temperatura crítica (SATC), existen muchas nuevas teorías pero ningún consenso al respecto, por lo que los nuevos SATC de arseniuro o calcogenuro de hierro podrían acercar nuevos enfoques que ayuden a entender aspectos adicionales de la superconductividad en los cupratos, o bien a develar un nuevo tipo de superconductividad. Es en esta línea de pensamiento que esta Tesis doctoral se enfocó, buscando introducir deformaciones estructurales en calcogenuros superconductores con el fin de modificar la aparición del estado superconductor como las propiedades del estado normal, y discriminar así cuáles son los parámetros relevantes que debieran ser tenidos en cuenta para la formulación de una teoría sobre el estado superconductor en estos materiales. Esto se llevó a cabo mediante dos estrategias: * En la primera se modificó el dopaje “x” en la familia FeTe1-xSex (FTSe), con 0≤x≤1 y adicionalmente se incorporaron otros elementos químicos que deforman la estructura, utilizando el azufre (S) que tiene un radio iónico mucho menor que el teluro (Te) y el selenio (Se). De esta forma, se sintetizaron muestras cerámicas y en algunos casos monocristalinas de la familia FTSe así como de una nueva familia de superconductores FeTe1-x-ySexSy (FTSeS). Posteriormente, se realizaron las caracterizaciones estructurales mediante el uso de diferentes técnicas (EDX, SEM y difracción de Rayos X) y se estudiaron las propiedades eléctricas, magnéticas y superconductoras de ambas familias, buscando establecer correlaciones entre las mismas. En particular, en el caso de la familia FTSeS, se realizó el estudio de la influencia del desorden estructural producido al incorporar en el sitio del calcógeno átomos con distintos radios iónicos, pero sin modificar el nivel de dopaje del material. Se observó que el desorden tenía una clara influencia en las propiedades del transporte eléctrico y en el estado superconductor. * La segunda estrategia consistió en producir modificaciones estructurales sin introducir cambios químicos, mediante la aplicación de presiones externas. Para ello, en el caso específico de la familia FTSe, se enfocó el estudio de la resistividad en un rango de temperaturas de 4 K a 300 K y bajo presiones de hasta 15 GPa, analizando particularmente el comportamiento de la Tc con la presión externa aplicada. Se observó que en las muestras que componen este sistema, la Tc alcanza un máximo en una cierta presión y luego se deprime. Sorprendentemente, para una de las muestras se logró medir la reemergencia de la fase superconductora. Estos resultados se interpretaron gracias a un modelo fenomenológico que permitió relacionar la Tc con las propiedades estructurales de las muestras. El modelo permite predecir la evolución de ciertos parámetros estructurales (como el ángulo entre ligaduras y la distancia al anión) cuando se aplican altas presiones, y correlacionarlos con las propiedades superconductoras, a partir de un nuevo parámetro de control, dependiente de la regularidad de los octaedros Fe-calcógeno que conforman la estructura, y cuyo origen microscópico está aún en discusión. Para ahondar en el estudio del diagrama de fases de la familia FTSe, se analizaron las propiedades de transporte en todo el rango de temperatura al variar la presión aplicada, poniéndose en evidencia la aparición de regiones del tipo líquido de Fermi y no-líquido de Fermi asociadas a la evolución de las interacciones electrónicas en un entorno de fluctuaciones magnéticas. Para el rango de presiones donde se obtiene la Tc máxima, se observaron evidencias de la proximidad de un punto crítico cuántico. Adicionalmente, se extendió el estudio del transporte eléctrico bajo presión al calcogenuro superconductor GaTa4Se8 (GTS). Este compuesto es uno de los ejemplos más sencillos de aislante de Mott, cuyas fuertes correlaciones electrónicas determinan su baja conductividad. En particular el estudio se centró en develar las características de la transición metal-aislante del GTS, que puede inducirse bajo presión. Estudios teóricos de los años ‘90 habían predicho que esta transición, para un aislante de Mott, debía ser de primer orden, pero hasta la fecha no se había podido encontrar un sistema que la mostrara claramente. De esta forma, se estudió la dependencia de la resistividad con la temperatura bajo presión, observando la fase aislante/metálica para presiones por debajo/arriba de una cierta presión crítica (3.5 GPa), determinándose, por primera vez, su condición de transición de primer orden, manifestada por una histéresis en la resistencia en un cierto rango de temperatura y presión. Finalmente, en cuanto a desarrollos experimentales, con el fin de poder realizar estudios de propiedades magnéticas bajo presión en un rango de 2 K a 300 K, aplicando campos magnéticos de hasta 7 T, se diseñó y construyó una celda de presión hidrostática que fuera compatible con el entorno experimental que provee un magnetómetro de tipo SQUID. En forma preliminar, se lograron medir las transiciones superconductoras de algunos materiales (Pb, Nb0.4Zr0.6, Hg1223) con señales magnéticas bajas, del orden de los 10-5 emu, y cuya evolución con la presión indicó la obtención de presiones del orden de 2 GPa.

Abstract:
Recently , a new type of superconductor was discovered in the iron pnictides system, ReFeAsO (Re: rare earth), when it’s dopped by chemical substitution on the Re or in the O site . These compounds are a new class of superconductors with high critical temperature (Tc). Other studies showed the existence of more superconducting families of iron pnictides, like AeFe2As2 (Ae: Ca, Sr, Ba), AFeAs (A: Li, Na) and a related family of superconductors, the iron chalcogenides, which FeSe and FeTe1-xSex , are the most representatives compounds. This system has the simplest structure among the Fe-based superconductors because they are formed just with two layers of Fe and Se/Te. There are many theories about the mechanism of superconductivity in cuprates with high critical temperature (Tc) but no consensus between them. Thus, this new type of superconductors with high Tc, the iron arsenide or iron chalcogenides, could bring new approaches to help understand additional aspects of superconductivity in cuprates or unveil a new type of superconductivity. In this PhD Thesis, we focus in this train of thought, introducing structural deformations in chalcogenide superconductors in order to modify the appearance of the superconducting state and also the normal state properties. Therefore, the idea is to identify the parameters that are relevant for a new theory formulation about superconductivity in these materials. To achieve this objective we use two strategies: * In the first one, we modify “x” doping in the family compound of FeTe1-xSex (FTSe), with 0≤x≤1, and additionally, we incorporate others chemical elements, which deform the structure. We use sulfur (S), which ionic radius is much smaller than in the case of tellurium (Te) and selenium (Se). Hence, we synthesize ceramics samples and, in some cases, single crystals of the FTSe family, as well as a new family of superconductors FeTe1-x-ySexSy (FTSeS). Subsequently, we characterize their structural parameters by using different techniques (EDX, SEM, x-ray diffraction) and we study electrical, magnetic and superconducting properties in both families, aiming to find correlations between them. In particular, in the case of FTSeS, we study the influence of structural disorder, produced by the incorporation of different ionic radius in the chalcogenide site, but without modification of the doping level of the material. We observed that disorder had a marked influence in the electrical transport properties and on superconductor state. * The second strategy consisted in producing structural modifications without introducing chemical changes, by applying external pressures. For this objective, we studied resistivity in a range of temperatures of 4 K to 300 K and under pressures up to 15 GPa for the family FTSe. In particular, we analyzed the Tc behavior by applying high pressure. We observed that Tc reached a maximum for a certain pressure and then, it decreases with increasing pressure. Surprisingly, for a particular composition, we measured reemergence of a superconducting phase. We interpreted these results with a phenomenological model, which links Tc with structural parameters. The model can predict structural changes in certain parameters (such as the angle between bonds and anion height) when high pressures are applied and it correlates with superconducting properties, using a new control parameter, which depends on the regularity of Fe-chalcogen octahedra that form the structure and whose microscopic origin is still under discussion. To deepen in phase diagram studies of the FTSe family, we investigated the transport properties in the whole range of temperature by varying the pressure. This study evidenced the appearance of regions, like Fermi liquid and non-Fermi Fermi liquid, associated with the evolution of electronic interactions in an environment of magnetic fluctuations. In the pressure range where Tc reaches its maximum value, we observed evidences of the proximity of a quantum critical point. In addition, we extended the transport studies under pressure to the chalcogen superconductor GaTa4Se8 (GTS). This compound is one of the simplest examples of Mott insulator, where its strong electrons correlation determines its low conductivity. In particular, we focus the research to reveal the characteristics of the metal-insulator transition GTS, which can be induced under pressure. Theoretical studies in the 90’s had predicted that this transition, for a Mott insulator, should be of first order, but to date no experimental evidences were observed. Thus, we examined the dependence of resistivity with temperature under pressure, by observing insulator / metal phases for pressures below / above a certain critical pressure (3.5 GPa). This allowed us to determine, for the first time, its transition status of first order, manifested by an hysteresis in the resistance in a certain range of temperature and pressure. Finally, in relation to experimental development and in order to perform studies of magnetic properties under pressure in a range of 2 K to 300 K by applying magnetic fields up to 7 T, we designed and constructed an hydrostatic pressure cell which is compatible with the experimental setting of a magnetometer type SQUID. Preliminarily, we achieved to measure the superconducting transitions of some materials (Pb, Nb0.4Zr0.6, Hg1223) with a low magnetic signals, of the order of 10-5 emu, and whose evolution with pressures, seems to indicate that we produce pressures of about 2 GPa.

* A este resumen le pueden faltar caracteres especiales. Consulte la versión completa en el documento en formato PDF

Registro:
Título : Efectos de la presión en las propiedades eléctricas, magnéticas y superconductoras de la familia FeTe1-xSe x y derivados     =    Pressure effects in electrical, magnetic and superconducting properties in the family FeTe1-xSe x and derivatives
Autor : Rodríguez, Maricel Gabriela
Director : Acha, Carlos Enrique
Consejero : Bekeris, Victoria
Jurados : Llois, Ana M.  ; Rodríguez Torres, Claudia  ; Saccone, Fabio
Año : 2015-03-26
Editor : Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
Filiación : Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Departamento de Física. Laboratorio de Bajas Temperaturas
Grado obtenido : Doctor de la Universidad de Buenos Aires en el área de Ciencias Físicas
Ubicación : Preservación - http://digital.bl.fcen.uba.ar/gsdl-282/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=tesis&d=Tesis_5726_Rodriguez
Idioma : Español
Area Temática : Física / Superconductores
Palabras claves : SUPERCONDUCTIVIDAD; EFECTOS DE PRESION; CALCOGENUROS; PARAMETROS ESTRUCTURALES; PROPIEDADES DE TRANSPORTE ELECTRICO Y MAGNETICO; SUPERCONDUCTIVITY; PRESSURE EFFECTS; CHALCOGENIDE; STRUCTURAL PARAMETERS; ELECTRICAL AND MAGNETIC PROPERTIES
URL al Documento : 
URL al Registro : 
hola chau _gs.DocumentHeader_ chau2 _documentheader_ chau3
Estadísticas:
     http://digital.bl.fcen.uba.ar
Biblioteca Central Dr. Luis Federico Leloir - Facultad de Ciencias Exactas y Naturales - Universidad de Buenos Aires
Intendente Güiraldes 2160 - Ciudad Universitaria - Pabellón II - C1428EGA - Tel. (54 11) 4789-9293 int 34