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Ver el documento (formato PDF)   Doumic, Lucila Inés.  "Nuevas estrategias para la oxidación catalítica de compuestos orgánicos en medio acuoso"  (2015-03-27)
Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
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Resumen:
En este trabajo se estudiaron diferentes alternativas de tratamiento de efluentes acuosos que contienen contaminantes orgánicos coloreados, basadas en procesos de oxidación avanzada homogéneos y heterogéneos. Se investigó la eficiencia de los procesos Fenton y foto-Fenton-solar (a escalas laboratorio y piloto) en la degradación de un colorante modelo, el colorante azoico Orange G (OG), y de un efluente textil simulado. Se analizó el efecto de distintas condiciones de operación sobre la eficiencia del proceso Fenton homogéneo en la oxidación de soluciones acuosas de OG, y se propuso un modelo cinético global (“lumped kinetic model”) para estimar la velocidad de eliminación de carbono orgánico disuelto (COD). Se encontró que los procesos Fenton y foto-Fenton tradicionales se ven limitados en su eficiencia para alcanzar la mineralización del efluente textil simulado debido a la precipitación de complejos insolubles entre el Fe y la materia orgánica. Sin embargo, al promover la formación de complejos solubles, estables y fotoactivos de Fe mediante el agregado de ácido oxálico, se lograron niveles satisfactorios de oxidación en escala laboratorio y de planta piloto. Posteriormente, se desarrollaron y caracterizaron catalizadores sólidos con el fin de llevar a cabo un proceso tipo-Fenton heterogéneo que permita eliminar las etapas de remoción de precipitados y catalizador posteriores a los procesos homogéneos. La fase activa de estos catalizadores es azul de Prusia (compuesto de hierro de valencia mixta), y se empleó carbón activado granular o esferas de ɣ-Al2O3 mesoporosa comercial como soportes. Se estudió la influencia del método de preparación sobre la actividad catalítica y estabilidad en la oxidación tipo-Fenton de soluciones de OG. Los mejores resultados se obtuvieron con catalizadores en los que se sintetizaron las nano-partículas de azul de Prusia por un método indirecto y adsorción inmediata de las mismas sobre ɣ-Al2O3. Este catalizador tipo egg-shell demostró ser activo y estable para la oxidación de OG en condiciones suaves de operación. PALABRAS CLAVES: Fenton homogénea, Foto-Fenton-solar, oxidación tipo-Fenton heterogénea, Nanopartículas de azul de Prusia, Orange G, Alúmina, Efluente textil, Carbón activado.

Abstract:
The homogeneous and heterogeneous advanced oxidation processes were studied for the treatment of wastewaters with colored organic pollutants. The efficiency of the Fenton and the solar-photo-Fenton processes (at laboratory and pilot scales) was studied for the degradation of the model azo-dye Orange G (OG), and a simulated textile wastewater. The effect of different operating conditions on the efficiency of the homogeneous Fenton oxidation of aqueous solutions of OG was analyzed, and a lumped kinetic model for the dissolved organic carbon (DOC) removal rate was proposed. The traditional Fenton and photo-Fenton processes are limited in their efficiency to degrade and mineralize the simulated textile wastewater due to precipitation of insoluble iron-organics complexes. However, by promoting formation of soluble, stable and photoactive iron complexes by adding oxalic acid, the simulated effluent could be successfully treated both at laboratory and pilot plant scales. Afterwards, solid catalysts for a Fenton-like heterogeneous process were developed and characterized, to avoid separation stages that are required for homogeneous processes. The active phase for these catalysts is Prussian Blue (a mixed-valent iron compound), and granular activated carbon or ɣ-Al2O3 commercial mesoporous spheres were used as supports. The influence of the preparation method on the catalytic activity and stability in the Fenton-like oxidation of OG aqueous solutions was studied. The best results were obtained with the catalyst containing Prussian Blue nanoparticles synthesized using an indirect method, and immediate adsorption onto ɣ-Al2O3. The resulting egg-shell catalyst proved to be active and stable for the oxidation of model compounds under mild operating conditions. KEY WORDS: Homogeneous Fenton, Solar-photo-Fenton, Heterogeneous Fenton-like oxidation, Prussian Blue nanoparticles, Orange G, Alumina, Textile wastewater, Activated carbon.

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Registro:
Título : Nuevas estrategias para la oxidación catalítica de compuestos orgánicos en medio acuoso    
Autor : Doumic, Lucila Inés
Director : Cassanello Fernández, Miryan C.
Ayude, María Alejandra
Consejero : Cassanello Fernández, Miryan C.
Jurados : Amadeo, Norma E.  ; Mariani, Néstor J.  ; Fenoglio, Rosa J.
Año : 2015-03-27
Editor : Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
Filiación : Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Departamento de Industrias. Laboratorio de Reactores y Sistemas para la Industria (LARSI)
Universidad Nacional de Mar del Plata. Facultad de Ingeniería. División de Catalizadores y Superficies
Instituto de Investigaciones en Ciencia y Tecnología de Materiales (INTEMA)
Grado obtenido : Doctor de la Universidad de Buenos Aires en el área de Química Industrial
Ubicación : Preservación - http://digital.bl.fcen.uba.ar/gsdl-282/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=tesis&d=Tesis_5859_Doumic
Idioma : Español
Area Temática : Industrias / Tratamiento de Contaminantes
Palabras claves : FENTON HOMOGENEA; FOTO-FENTON-SOLAR; OXIDACION TIPO-FENTON HETEROGENEA; NANOPARTICULAS DE AZUL DE PRUSIA; ORANGE G; ALUMINA; EFLUENTE TEXTIL; CARBON ACTIVADO; HOMOGENEOUS FENTON; SOLAR-PHOTO-FENTON; HETEROGENEOUS FENTON-LIKE OXIDATION; PRUSSIAN BLUE NANOPARTICLES; ORANGE G; ALUMINA; TEXTILE WASTEWATER; ACTIVATED CARBON
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