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Ver el documento (formato PDF)   Morales Vásquez, Miguel Angel.  "Electrocatálisis y fotocatálisis para la producción de hidrógeno a partir de agua, utilizando metalocorrolatos y metalopofirinas"  (2016-03-18)
Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
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Resumen:
Debido al incremento de la población mundial y la creciente industrialización de muchos países, el desarrollo de fuentes de energía renovable se ha vuelto un campo científico y tecnológico muy importante. Entre las diversas tecnologías (solar, eólica, hidroeléctrica, biocombustibles), la producción de H2 a partir de H2O es muy atractiva como método de almacenamiento de energía provista por cualquiera de las otras fuentes, incluyendo la conversión directa de energía lumínica en energía química en la forma de H2. En la fotosíntesis natural, la energía de la luz solar se utiliza para reorganizar los enlaces presentes en el agua para producir oxígeno e hidrógeno. Los distintos sistemas artificiales que realizan disociación del agua requieren catalizadores que ayudan a la producción de hidrógeno a partir de agua, sin el uso de un potencial de reducción excesivo. Todos estos esquemas que existen para el almacenamiento de energía por la reducción electroquímica o fotoquímica del agua a hidrógeno requieren de un catalizador, dada la energía de activación necesaria para la ruptura del enlace O-H. El platino es un excelente catalizador para este fin y es ampliamente utilizado en estudios de ruptura de agua. Pero el platino es un metal muy costoso y también puede ser fácilmente envenenado por los contaminantes en el agua, tales como moléculas que contienen azufre. Las metaloporfirinas han sido ampliamente estudiadas para el uso en aplicaciones técnicas como, sensores de gas y catálisis acoplados a superficies, a diferencia de sus “primos”; los metalocorroles, que son moléculas que han sido estudiadas muy poco en el campo de la catálisis, y presentan una gran oportunidad para usarlos como catalizadores para la obtención de hidrógeno (H2) a partir de agua. Es por ello que decidimos estudiar el uso de metalocorrolatos y metaloporfirinas con centros metálicos de Fe y Co para la producción de hidrógeno a partir de agua por vías electroquímicas y/o fotoquímicas, en solución, ancladas y/o adsorbidas sobre superficies, en presencia de trietilamina (TEA) como donor de electrones y p-terfenilo (TP), como sensibilizador, mostrando una excelente actividad en la producción de hidrógeno y una alta capacidad catalítica. Esto se logró mediante la reducción de los catalizadores promovida por la irradiación con una lámpara UV, asi como electroquímicamente y fotoelectroquímicamente. En algunos casos estos procesos son MIIIP → MIIP y en otros MIIP → MIP; siendo estas las cuplas que dan pie a la formación de H2, el cual se detectó y cuantificó y por distintos métodos.

Abstract:
Due to the increase in world population and the industrialization of many countries, the development of renewable energy sources has become an important scientific and technological field. Among the available technologies (solar, wind, hydroelectricity, biofuels), producing H2 from H2O is very attractive as a method of storing energy provided by any other sources, including direct conversion of light energy into chemical energy In natural photosynthesis, the energy from sunlight is used to rearrange the bonds present in water to produce oxygen and hydrogen. Artificial systems that perform water splitting require catalysts that assist hydrogen production from water without using an excessive reduction potential. All of these schemes that exist for storing energy by electrochemical or photochemical reduction of water to hydrogen require a catalyst, given the activation energy needed for breaking the O-H bond. Platinum is an excellent catalyst for this purpose and it is widely used in water-splitting studies However, platinum is a very expensive metal and can be easily contaminated by pollutants in water, such as sulfurcontaining molecules. Metalloporphyrins have been extensively studied for their many technical applications such as gas sensors and catalysis coupled surfaces. This is not the case for their "cousins", the metallocorrols, which are molecules that have few or no studies in the field of catalysis. Therefore they present a great opportunity to be used as catalysts for the production of hydrogen (H2) from water. That is why we decided to take advantage of metallocorrols and metalloporphyrins with Fe and Co centers to produce hydrogen from water by electrochemical and/or photochemical pathways, in solution, anchored and/or adsorbed on surfaces in the presence of triethylamine (TEA) as an electron donor, and pterphenyl (TP), as a sensitizer. Both compounds have shown excellent activity in the production of hydrogen and high catalytic ability. This was achieved by reducing the catalyst by irradiation with an UV-lamp, electro or photochemically. In some cases these processes are MIIIP → MIIP and in others MIIP → MIP. These are the couples that give rise to the formation of H2, which is in turn detected and quantified by different methods.

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Registro:
Título : Electrocatálisis y fotocatálisis para la producción de hidrógeno a partir de agua, utilizando metalocorrolatos y metalopofirinas     =    Electrocatalysis and photocatalysis to produce hydrogen from water using metallocorrolates and metalloporphyrins
Autor : Morales Vásquez, Miguel Angel
Director : Doctorovich, Fabio A.
Consejero : Scherlis, Damián
Jurados : Aramendía, Pedro F.  ; Rezzano, Irene N.  ; Navarro Acosta, Maribel C.
Año : 2016-03-18
Editor : Facultad de Ciencias Exactas y Naturales. Universidad de Buenos Aires
Filiación : Universidad de Buenos Aires. Facultad de Ciencias Exactas y Naturales
Departamento de Química Inorgánica, Química Analítica y Química Física
Instituto de Química, Física de los Materiales, Medioambiente y Energía (INQUIMAE)
Grado obtenido : Doctor de la Universidad de Buenos Aires en el área de Química Inorgánica, Analítica y Química Física
Ubicación : Preservación - http://digital.bl.fcen.uba.ar/gsdl-282/cgi-bin/library.cgi?a=d&c=tesis&d=Tesis_5920_MoralesVasquez
Idioma : Español
Area Temática : 
Palabras claves : METALOCORROLES; CORROLES; METALOPORFIRINAS; PORFIRINAS; HIDROGENO; CATALISIS; CATALIZADOR; FOTOCATALISIS; FOTOQUIMICA; ELECTROQUIMICA; ELECTROCATALISIS; FOTOELECTROQUIMICA; FOTOELECTROCATALISIS; HIERRO Y COBALTO; METALLOCORROLS; CORROL; METALLOPORPHYRINS; HYDROGEN; CATALYSIS; CATALYST; PHOTOCATALYSIS; PHOTOCHEMISTRY; ELECTROCHEMISTRY; ELECTROCATALYSIS; PHOTOELECTROCHEMICAL; PHOTOELECTROCATALYSIS; IRON AND COBALT; PORPHYRINS
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